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我所冯文研究员/蔡益民副研究员在核裂变产物分离领域取得重要进展
乏燃料后处理中各类裂变产物如放射性碘、钯离子的高效分离是限制核能进一步可持续发展的关键科学难题。共价有机框架(COFs)材料近年来在放射性核素分离方面已展现出突出的应用前景,但传统后修饰方法构建功能化COFs常受限于有限的反应类型、不同单体原料的设计合成以及COFs合成参数的耗时筛选。此外,一旦功能基团通过共价键连接到COF骨架上,其功能便很难进一步调整和切换。
近期,我所冯文研究员/蔡益民副研究员与化学学院袁立华教授/李晓伟研究员合作,提出了一种基于大环芳烃化合物的超分子策略,利用非共价作用力实现了在同一柱[5]芳烃COF平台上可切换的后功能化修饰,其作用机制类似于可切换螺丝刀,能满足定制化应用需求。作为概念验证,将离子型功能化客体引入COF的柱芳烃空腔中,所获得的材料展现出高效的碘蒸气捕获性能;将客体分子替换为含金属络合基团的有机配体则能分别实现裂变产物钯以及重金属汞的高效选择性吸附分离。移除客体分子后可回收COF材料并进一步引入不同客体,从而能连续性地循环用于不同分离应用当中。该工作建立了一种通用的超分子非共价方法,实现了COFs按需可切换的后功能化,对乏燃料后处理过程中裂变产物分离有机功能材料的设计提供了新的思路。
图1. 大环芳烃COF用于非共价可切换的后功能化设计
相关工作以“A Macrocycle-Based Supramolecular Strategy for Interchangeable Screwdriver-Like On-Demand Post-Functionalization of Covalent Organic Framework”为题发表在国际顶级期刊Angew. Chem. Int. Ed., 2025, e202510534. Doi: 10.1002/anie.202510534。四川大学720所冯文研究员/蔡益民副研究员以及化学学院袁立华教授/李晓伟研究员为论文的共同通讯作者,我所硕士研究生胡连城为第一作者,辐射物理及技术教育部重点实验室和川大720所为第一完成单位。本工作得到了国家自然科学基金及中央高校基础研究基金的资助。